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近期,西安交大科研人员在电子气体分离、氧化物薄膜外延、环戊烷分子高效合成、锂金属负极局部热管控等领域相继取得重要进展。
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|目录|
1、西安交大科研人员在噪声环境中的高维量子导引研究方面取得重要进展
2、西安交大研究人员构筑六苯基苯的金属笼用于光捕获
3、西安交大科研人员在电子气体分离研究领域取得重要进展
4、西安交大科研团队在氧化物薄膜外延领域取得重要进展
5、西安交大科研团队在环戊烷分子高效合成上取得重要进展
6、西安交大科研团队建立关联配体振动模式与拉曼磁弛豫过程新方法
7、西安交大科研团队在锂金属负极局部热管控领域取得新进展
#01
西安交大科研人员
在噪声环境中的高维量子导引研究方面
取得重要进展
发表期刊
《物理评论快报》(Physical Review Letters)
内容摘要
量子系统的纠缠特性很容易被环境的相互作用所削弱,从而导致信道容量降低和传输距离缩短。相比二维体系,高维量子纠缠最常被人们提及的优势之一就是具有更强的关联性。与此同时,量子导引是一类特殊的量子纠缠,描述了作用在纠缠粒子对中一个粒子上的局域测量能够非局域地影响另一个粒子状态的能力。由于具有天然的方向性和不对称性,量子导引被认为是单方设备无关量子信息处理的重要资源。量子导引的关联特性比量子纠缠更强,对噪声环境更加敏感,因此如何增强高维量子系统的噪声鲁棒性,实现在高噪声环境下提取高维量子导引特性,对于单方设备无关的量子信息处理具有重要意义,同时也存在极大的挑战性。
(a) 双光子高维导引实验装置图 (b) 对导引不等式的违反程度(c) 不同维度的噪声阈值 (d) 不同测量设置的噪声阈值
近日,西安交通大学物理学院张沛教授研究组开展了噪声环境下的高维量子导引特性的实验研究。研究组实验制备了11维轨道角动量最大纠缠态和各向同性态,并利用完整相互无偏基进行投影测量。实验结果表明,与两测量设置对比,基于多测量设置的方法可以揭示更高的量子导引强度。而这也使得高维量子导引可以从更高噪声的环境中被提取出来。研究组在实验中证明了具有63.4%噪声比例的11维各向同性态的导引特性,并且在5维和7维的可容忍噪声阈值均超过了两测量设置判据最高容忍50%噪声的限制。研究组还进一步研究了测量设置数量与噪声鲁棒性之间的权衡关系,发现当不同基底的实际检测效率差异不大时,通过增加测量设置数量总是可以增强噪声鲁棒性。这项工作为实际单方设备无关的量子信息处理可容忍噪声环境、有损检测,并超越目前的传输距离限制提供了潜力。
该研究成果于以《使用多测量设置从高噪声环境中提取高维量子导引特性》(Retrieving high-dimensional quantum steering from a noisy environment with N measurement settings)为题发表。
文章作者
该论文第一作者为物理学院博士研究生瞿睿,通讯作者为物理学院张沛教授,物质非平衡合成与调控教育部重点实验室为本论文第一单位和唯一通讯单位。
论文链接
https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevLett.128.240402
#02
西安交大研究人员
构筑六苯基苯的金属笼用于光捕获
发表期刊
《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)
内容摘要
光捕获是光反应中荧光分子吸收光能并传递到反应中心的过程,是光合作用得以高效进行的基础。因此,发展人工光捕获体系不仅有利于深入了解光合作用机理,而且在光电转换以及化学传感等领域有着广泛的应用前景。然而,目前绝大部分的人工光捕获体系都集中于溶液态的研究,固态光捕获系统的构建还是一个重要挑战。
针对这一问题,西安交通大学材料学院张明明教授课题组以六苯基苯衍生物为发光配体,与四齿羧酸以及Pt基配体的多组分自组装,成功构筑了三种具有不同构型的金属笼状化合物。进一步利用发光良好的金属笼作为供体,以萘酰亚胺衍生物作为受体,构建了在液态和固态下的光捕获系统。由于金属笼具有三维空腔结构,在固态下可以利用其空腔与受体分子紧密的堆积,固态下能量转移效率相比液态下具有明显提升(23.3%到83.0%)。这一策略可以用于激发在固态下不发光的萘酰亚胺衍生物分子,使其发出黄绿色荧光,为构筑固态发光的超分子材料提供了一种手段。
该研究成果以《基于六苯基苯的深蓝发射的金属笼作为供体构筑光捕获系统》(Hexaphenylbenzene-Based Deep Blue-Emissive Metallacages as Donors for Light-Harvesting Systems)为题发表。
文章作者
该论文第一作者为西安交大材料学院博士生刘海飞,通讯作者是西安交大金属材料强度国家重点实验室张明明教授,西安交大金属材料强度国家重点实验室与陕西省软物质国际联合研究中心为本文第一单位。
论文链接
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202207289
#03
西安交大研究人员
在电子气体分离研究领域取得重要进展
发表期刊
《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed.),并被选为热点论文。
内容摘要
六氟化硫(SF6)作为一种电子气体,具有良好的化学稳定性、耐腐蚀性和电绝缘性,在半导体、电力设备、航空航天、金属加工、医疗等领域应用广泛。但六氟化硫也是《联合国气候变化框架公约》中重点控制的温室气体之一,它的温室效应是二氧化碳的22800倍,《京都议定书》将其列为六大温室气体之一。各行业中使用的六氟化硫仅有一小部分被回收利用,大部分被直接排放到空气中,因此六氟化硫气体的高效回收与减弱其直接排放所导致的温室效应具有重要的实际意义。
针对上述问题,西安交通大学化工学院杨庆远教授课题组开发了系列具有不同孔结构的金属-有机框架(MOF)材料,用于六氟化硫的捕获。研究表明,具有一维纳米孔道且孔尺寸与SF6分子动力学直径相近的MOF材料具有良好的六氟化硫捕获效果。MOF材料Ni(ina)2的孔径为0.6 nm,和SF6的分子大小(0.52 nm)非常匹配,因此该材料表现出优良的六氟化硫捕获效果,Ni(ina)2在298K(0.1 bar)下的SF6吸附量为2.39 mmol/g,其SF6/N2分离比高达375。理论模拟计算和单晶结构解析表明Ni(ina)2框架和六氟化硫分子之间存在较强的作用力,可以从低浓度SF6-N2混合气中选择性地捕获六氟化硫分子。动态突破实验也进一步表明Ni(ina)2具有良好的SF6/N2实际分离效果,该工作为工业上含氟电子气体的捕获提供了思路。
相关成果以《金属-有机框架(MOFs)的孔结构调控用于捕获温室气体SF6并具有创记录的分离比》(Pore-Structure Control in Metal–Organic Frameworks (MOFs) for Capture of the Greenhouse Gas SF6with Record Separation)为题发表。
文章作者
该研究工作由西安交通大学化工学院杨庆远团队完成,化工学院为唯一完成单位,博士研究生王少敏为该文章第一作者,杨庆远教授为通讯作者。
论文链接
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202207066
#04
西安交大科研团队
在氧化物薄膜外延领域取得重要进展
发表期刊
《自然通讯》(Nature Communications)
内容摘要
“后摩尔”时代,人们需要将BTO等氧化物薄膜与硅衬底集成;此外,生物传感、穿戴式电子器件等新型应用对于柔性衬底上高质量氧化物薄膜的需求日益迫切。但是,无论是在硅衬底上或是柔性衬底上实现外延单晶BTO薄膜都非常困难。
远程外延以二维材料石墨烯作为辅助进行薄膜生长,它不但能够提高异质外延薄膜的结晶质量,还能通过石墨烯辅助的机械剥离实现单晶形态的自支撑膜,进而将其转移至硅和柔性聚合物等任意衬底。
西安交通大学研究人员展示了在锗(Ge)衬底上利用石墨烯作为中间层的BTO薄膜的高度异质外延生长。该研究一方面丰富了薄膜外延生长领域的基础理论,另一方面展示了在晶圆级半导体衬底和柔性衬底上集成功能性氧化物薄膜可能性,这对于未来“超越摩尔”和柔性功能器件的实现有重要意义。
研究工作从理论和实验两方面展示了Ge衬底的表面取向对远程外延的重要影响,并展示了在Ge(011)衬底上远程外延生长的BTO薄膜的结构和功能特性,深入研究了石墨烯对Ge表面的钝化作用。论文阐明了BTO薄膜在石墨烯上的生长动力学、热力学和应变弛豫过程。BTO在远程外延生长初期遵循三维岛状生长模式,并且已经部分弛豫。研究实现了远程外延的单晶BTO薄膜向硅衬底和柔性聚合物衬底的转移。由于自支撑的BTO膜没有衬底的夹持,并且存在大量氧空位,所以具有增强的挠曲电特性,其挠曲电响应因子是传统的钛酸锶衬底上生长的BTO薄膜的响应因子的4倍。
研究工作以《锗衬底上挠曲电钛酸钡膜的高度异质外延》(Highly Heterogeneous Epitaxy of Flexoelectric BaTiO3-δMembrane on Ge)为题发表。
文章作者
西安交通大学为论文第一完成单位。论文第一作者为西安交通大学电信学部电子学院博士生代立言。西安交通大学电信学部牛刚教授、任巍教授和李璟睿特聘研究员为论文通讯作者。西安交通大学机械学院蒋庄德院士和赵立波教授是论文共同作者。论文的合作单位还包括中国科学院上海微系统所、中国科学院苏州纳米所、德国莱布尼茨晶体生长研究所、美国加州大学洛杉矶分校、加拿大西蒙菲莎大学等。
论文链接
https://doi.org/10.1038/s41467-022-30724-7
#05
西安交大科研团队
在环戊烷分子高效合成上取得重要进展
发表期刊
《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)
内容摘要
环戊烷结构广泛存在于天然产物及药物分子中,是小分子药物研发过程中出镜率很高的核心骨架之一。因此,如何方便、高效地合成多取代环戊烷分子一直是药物化学和有机合成领域的热点研究方向。在众多已知的策略中,[3+2]环加成反应因具有灵活、高效、原子经济等优点受到密切关注。但目前已报道的此类反应普遍需要用到Rh、Ru、Ti、Sm等过渡金属催化剂,这在药物分子合成中通常会带来后续纯化的问题。与此同时,上述方法的底物局限性也都较大,这在很大程度上限制了它们的应用范围。
针对上述科学问题,西安交通大学药学院与前沿院的研究人员合作,首次提出利用廉价易得的四烷氧基二硼试剂作为非金属催化剂的设想,并将其成功应用于环丙烷与烯烃的[3+2]环加成反应,克服了以前文献中普遍存在的底物局限性等问题,方便、高效地制备了一系列多取代环戊烷分子,并实现了克级规模的放大实验,为含有此类骨架的复杂分子的合成提供了新的选择。
文章作者
西安交通大学药学院助理教授丁正伟和前沿院博士研究生刘志为本论文共同第一作者,西安交通大学李鹏飞教授和石河子大学徐亮教授为共同通讯作者,西安交通大学药学院为本论文第一通讯单位。
论文链接
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c03673
#06
西安交大科研团队
建立关联配体振动模式
与拉曼磁弛豫过程新方法
发表期刊
《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)
内容摘要
单分子磁体由于可用于高密度信息存储、自旋电子器件、量子比特等而备受关注。对于大多数单分子磁体来说,磁矩翻转过程有三种类型,即量子隧穿过程、单声子过程和双声子过程。双声子过程通常根据能级的虚实分为奥巴赫过程和拉曼过程。目前所报道的化合物中,拉曼过程的拉曼指数(n)异常小,长期以来该问题被简单的归因于磁声耦合,并没有得到很好的解释。为了解决这一问题,古磊等人提出该过程来自于低于磁自旋翻转能垒的振动模式的贡献,并成功建立了一个振动能垒模型。然而对于高能垒的单分子磁体体系,该模型拟合过程更加复杂,有过度参数化拟合的风险,而且相关的声子可能被淹没。
为了使该模型在解释高能垒的稀土单分子磁体更具实用化,西安交通大学前沿科学技术研究院郑彦臻教授课题组在前期发现的具有五角双锥构型的高性能镝基单分子磁体上,通过固定平面配体和平衡阴离子不变,逐步氟化轴向醇氧配体合成了系列新型含氟配体的五角双锥构型镝基单分子磁体。
磁性研究发现随着配体氟化程度增加,能够有效地抑制拉曼过程,可观测到的磁滞回线温度也随着增大。更重要的是,实验及理论研究表明这三个配合物基态和第一激发态具有几乎相同的能量差的优势。因此,进一步结合太赫兹光谱、远红外光谱和古磊等新发展的振动能垒模型可以将拉曼弛豫势垒与配体的振动模式直接关联,从而合理地解释这三个配合物拉曼过程弛豫速率的差异。由于远红外光谱并不稀缺,该方法的建立有望用来筛选对减缓拉曼过程有利的配体,提升高性能单分子磁体设计的有效性。
文章作者
西安交大前沿院博士研究生马焱和翟沅琦为该论文共同第一作者,前沿院为本文唯一通讯作者单位。
论文链接
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202206022
#07
西安交大科研团队
在锂金属负极局部热管控领域取得新进展
发表期刊
《先进能源材料》(Advanced Energy Materials)
内容摘要
锂离子电池是用于便携式电子设备和电动汽车的最先进的电化学储能技术,然而以石墨作为负极的传统锂离子电池的比容量较低且能量密度已接近极限,难以满足人们对高能量密度二次电池的需求。锂金属负极由于其超高的理论比能量被视为下一代储能设备极具竞争力的候选材料。然而,锂金属较高的电化学活性以及倾向于枝晶形貌的不均匀沉积特性会极大地缩短电池的使用寿命,引发热失控等安全问题。因此,锂金属负极在循环过程中的不均匀锂沉积是锂金属电池实用化进程中亟待解决的重要课题。
针对上述问题,西安交通大学化工学院唐伟教授团队与新加坡A*STAR材料研究工程研究所刘兆林教授、上海空间电源研究所总研究师解晶莹合作,联合报道了一种基于锂沉积热力学行为的热导性隔膜抑制锂枝晶策略。
研究人员建立了传热-电化学沉积耦合模型,考察了不同沉积电流和过电位下锂沉积系统发热功率的时空演化以及温度和锂离子分布。模型结果表明锂枝晶尖端不可避免的存在局部温度热点,而热点的存在加剧了不均匀的局部锂沉积,进一步促进了锂枝晶的生长。通过引入高导热石墨烯片层包覆隔膜作为原位热扩散媒介及时消除局部温度热点可有效抑制枝晶生长、“恢复”循环后的不理想锂沉积,实现均匀致密的锂沉积形貌和电池高效稳定循环。
这项工作展示了一种基于消除不均匀锂沉积导致的局部热积累和温度热点的新策略,为解决锂金属负极枝晶问题提供了新思路。该成果以“石墨烯热传导隔膜消除枝晶生长局部热点以稳定锂负极长期循环”(A Graphene-Coated Thermal Conductive Separator to Eliminate the Dendrite-Induced Local Hotspots for Stable Lithium Cycling)为题发表。
文章作者
西安交通大学化学工程与技术学院为本文第一通讯单位,博士生韩督昭、王晓伟和周亚男为该论文共同第一作者,唐伟教授、解晶莹总研究师以及刘兆林教授为共同通讯作者。
论文链接
https://doi.org/10.1002/aenm.202201190
「出品 / 党委宣传部」
内容来源 / 西安交大新闻网
责任编辑 / 崔可嘉